砷作为广泛存在于自然环境中的类金属元素，在工农业活动中被大量使用。据世界卫生组织统计，全球有超过2亿人通过饮用水暴露于不安全的砷浓度，主要分布在东南亚、南美和非洲等地区。长期摄入含砷水会导致皮肤病变、心血管疾病、神经系统损伤以及多种癌症，已构成21世纪重大的公共卫生挑战。

     水体中砷主要以亚砷酸盐(As(III))和砷酸盐(As(V))两种形式存在，其中As(III)毒性是As(V)的60倍，且在自然水体中溶解性更高、迁移性更强，对生他环境和人体健康威胁更为显著。尽管WHO规定饮用水中砷的最大允许浓度为10 ng/mL，灌溉用水为100 ng/mL，但发展中国家及偏远地区的水源砷含量普遍超标。

     传统检测方法如电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)虽然准确，但设备昂贵、操作复杂，难以在资源匮乏地区推广。针对该瓶颈，军事科学院军事医学研究院环境医学与作业医学研究所陈瑞鹏团队创新性融合金属有机框架(MOF)与MXene材料，开发出新型纳米复合材料FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x，成功实现As(III)的电化学检测。该研究首次将铁硫化物修饰的金属有机框架MOF-808与二维MXene（Ti₃C₂T_x）复合构建传感器，通过MOF-808的高孔隙率与MXene的导电性协同作用，显著提升了对砷(III)的捕获效率与信号响应能力。该技术将为为砷污染监测检测提供了经济高效的解决方案，尤其是在基础设施薄弱区域具有重要应用价值。

• 新型复合材料的开发：合成的FeSx@MOF-808/Ti₃C₂Tₓ复合材料，结合了金属有机框架（MOF）的高比表面积、多孔性与MXene（Ti₃C₂Tₓ）的高导电性和化学稳定性，显著提升了材料的电化学性能。

• 高灵敏度和选择性：该传感器对砷（As(III)）的检测限低至0.02 ng/mL，且线性范围宽（0.05–100 ng/mL）；在多种重金属离子（如Zn²⁺、Cu²⁺、Hg²⁺等）共存的情况下表现出优异的抗干扰能力。

• 高效吸附与快速响应：FeSx和MOF-808的协同作用赋予复合材料的高比表面积和丰富的活性位点，实现了对As(III)的高效吸附；同时结合MXene的导电性能，显著加快了电子传输速率，提升了响应速度。

• 实际应用潜力：在自来水和河水真实水样中表现出高回收率（96.33%–103.87%）和良好的重复性（RSD < 6%），验证了其在复杂环境中的适用性。相较于传统方法，该方法成本低、操作简便，适合资源匮乏地区的现场检测。

图1.FeSx@MOF-808/Ti₃C₂T_x制备过程的示意图

图2.Ti₃C₂T_x、FeS_x@MOF-808 和 FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x 成像。(a, b) Ti₃C²T_x的TEM和HR-TEM图像；(c, d) HR-TEM图像中圈出的区域对应的图像，以及FeS_x@MOF-808的对应选区SAED图谱；(e, f) FeS_x@MOF-808的TEM和HR-TEM图像；(g, h) HR-TEM图像中圈出的区域对应的图像，以及FeS_x@MOF-808的对应SAED图 ；(i) FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x的HR-TEM图像；(g, h) HR-TEM图像中圈出的区域对应的图像，以及FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x的对应SAED图；(i, j) FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x的TEM图及其对应的元素映射图。

图3. (a,b)Ti₃C₂T_x MXene、(c,d)FeS_x@MOF-808 以及(e,f)FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x 复合材料在不同放大倍数下的SEM图。

图4.(a) XRD 谱图（为清晰起见垂直偏移）的 Ti₃C₂T_x MXene（顶部）、FeS_x@MOF-808（中部）和 FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x（底部）；(b) FT-IR谱图：Ti₃C₂Tx MXene（中）,FeS_x@MOF-808（下），以及FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x（上）;(c, d) Ti₃C₂T_x MXene、FeS_x@MOF-808 和 FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x 复合材料的拉曼光谱图

图5.(a) Ti₃C₂T_x MXene、FeS_x@MOF-808 及 FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x 复合材料的紫外-可见吸收光谱； (b) Ti₃C₂T_xMXene（底部）、FeS_x@MOF-808（中部）和FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x（顶部）的XPS光谱

图6.(a)Ti₃C₂T_x MXene、(c)FeS_x@MOF-808 以及(e)FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x 复合材料的N₂吸附/脱附等温线；(b)Ti₃C₂T_x MXene、(d)FeS_x@MOF-808 以及(f)FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x 复合材料的孔径分布。

图7.不同材料的Nyquist图(内插图为高频区域放大图）及对应的等效电路模型

图8.(a, b) Ti₃C₂T_x MXene、FeS_x@MOF-808 以及 FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x 复合材料的 UPS 光谱; (c) FeS_x@MOF-808 与 Ti₃C₂T_x 反应前后的能量图

图9.DFT计算结果：As(III)在FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x表面的吸附；(a) FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x的DFT优化结构； (b, c, d, e, f) FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x上碳、硫、铁、氧和钛位点分别吸附As(III)的DFT优化吸附结构（亮绿色：锆；紫色：铁；深绿色：砷；群青色：钛；红色：氧；黄色：硫；棕色：碳；肉粉色：氢）。

图10.在1X PBS (pH 7.5) 中SWASV峰电流对As(III)浓度的依赖性(0, 0.05, 0.1, 0.5, 1, 5, 10, 50 和 100 ng/mL)及峰电流与 LogC_As(III) 之间的线性关系

图11.本工作与先前报道的As（III）检测方法的分析性能比较

表1. 电化学传感器与其他报道的方法检测As（III）的性能比较

图12. 电化学传感器测定的特异性分析

图13.采用本方法与ICP-MS法对（a）自来水和（b）河水样品中砷（As(III)）的加标回收率进行比较。每个数据点代表每个样品组六个平行测定的平均值±相对标准偏差（RSD），以小提琴图形式展示。两种方法的测量值之间不存在统计学显著差异（(t-test, ^ns p > 0.05）

      本研究成功功研制了一种基于FeS_x@MOF-808/Ti₃C₂T_x的新型电化学生物传感器，专门用于高毒性砷(III)的电化学检测。该传感器展现出突破性的检测性能，不仅具有0.02 ng/mL的超低检测限，还在0.05-100 ng/mL的宽浓度范围内呈现优异的线性响应特性。相较于传统检测方法，该传感器设计巧妙，操作简便，无需依赖昂贵复杂的仪器设备，显著降低了检测成本。这一技术突破为资源受限地区提供了极具实用价值的砷污染监测工具，在环境污染物检测领域具有重要的科学意义和广阔的应用前景，为解决全球性砷污染问题提供了高效、经济的创新解决方案。

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