由于导电生物凝胶因其良好的生物相容性、多功能性、广泛的应用前景和优异的机械性能，在生物医学、智能材料、柔性电子器件等领域具有巨大的发展潜力。而生物/材料界面问题很大程度上决定了导电生物水凝胶的粘附性能与信号的传输性能，因此良好的生物/材料界面至关重要。而原位形成的生物导电凝胶能够很好地解决这一问题。

本研究是通过使用明胶、PEDOT:PSS和DES（深共晶溶剂）构成的一款导电生物凝胶，该凝胶可以通过温度变化快速在液态和固态之间进行转换。并且明胶和PEDOT:PSS的半互穿网络结构提供了优异的拉伸强度（1-3MPa）、皮肤相似的弹性模量（0.3-1.1MPa）以及优异的粘附强度（1MPa）。该导电生物凝胶具有双重导电机制，离子导电来自DES，电子导电来自PEDOT。并且基于该导电生物凝胶进行了表面肌电（sEMG）和心电（ECG）的应用场景检测，其高信噪比（30-40dB）显示其优异的电学性能，不仅能准确地检测到肌肉的运动状态以及恢复情况，并且在心脏监测中也表现出优异性能，该导电生物凝聚在生物医学领域具有巨大的应用潜能。

• 液-固态转化机制：60℃以上的条件下呈液态状，室温下3分钟成型，能够更好地顺应皮肤表面，增加凝胶与皮肤的贴合度，不仅增加了凝胶的信号采集性能，同时也大大提高了凝胶的粘附性能。

• 双重导电机制：EDS为该原位导电生物凝胶提供了离子导电，PEDOT:PSS则为该凝胶提供了电子导电，并且DES的加入促进了PEDOT⁺与PSS^-的分离，增强了π-π堆积 ，从而提高了电子迁移速率。

图1. a 原位生物凝胶的化学成分。b 液固转化概念及原位生物凝胶的应用。c 原位生物凝胶快速凝胶化示意图以及图片。d 原位生物凝胶在皮肤表面的形变能力。e 原位生物凝胶对皮肤的粘附能力。f 较小的原位生物凝胶能够承受较大重量的拉扯，显示其优异的强度和韧性。g 从六个方面的性能比较该生物凝胶与其他高性能凝胶和电极的优势。

图2. a 8种不同DES含量的原位生物凝胶的流变学测试。b 通过DFT计算出氯化胆碱与甘油中羟基、明胶中羰基和羟基的键能。c 三种不同DES含量原位生物凝胶的强度和韧性对比。d 三种不同DES含量原位生物凝胶和皮肤的拉伸模量对比。e 三种不同DES含量原位生物凝胶与猪皮的粘接强度对比。f 三种不同DES含量原位生物凝胶的电极粘附强度对比。g 原位生物凝胶与其他高性能水凝胶的强度和粘附性对比。h 预成型生物凝胶和原位生物凝胶在猪皮和电极表面的粘附强度对比。i 原位生物凝胶与商用凝胶在皮肤上的粘附性比较。j 在猪皮上进行剪切试验。k 原位生物凝胶与皮肤的粘附机制。

图3. a 三种不同DES含量原位生物凝胶的EIS曲线。b 由EIS测量得出的奈奎斯特图。c 由EIS得到的离子电阻和电子电阻。d 原位生物凝胶导电机理示意图。e 原位生物凝胶和不含PEDOT:PSS的原位生物凝胶，在0.1-1000Hz范围内产生电压和测量电压差异对比。热图显示了产生和测量信号之间的差异大小。f 对每个波形进行均方根误差（RMSE）分析，量化生成和测量信号之间的差异。

图4. a 使用商业凝胶进行心电检测：(i)记录心电信号。（ii）均值和标准差的热图反映出信号的稳定性。（iii）对信号稳定性进行移动平均分析。b 商业凝胶24h后的心电图检测。c 原位生物凝胶心电图检测。d 原位生物凝胶48h后的心电图检测。e 商业凝胶和原位生物凝胶心电图测试的图片。f 商用凝胶和原位生物凝胶0h、48h的心电信号信噪比。g 商用凝胶和原位生物凝胶在正常情况下和被NaCl溶液润湿后记录的肌电信号。h 商用凝胶和原位生物凝胶在不同条件记录的频谱图。i 表面肌电信号的信噪比。j 举起不同重量时前臂的肌电信号和频谱图。k 使用商业凝胶并且震动采集的肌电信号和频谱图，震动后的电极脱落。l 使用原位生物凝胶并且震动采集的肌电信号和频谱图，震动后的电极依旧稳定。m 商业凝胶和原位生物凝胶剧烈震动前后的噪声和信噪比。

图5. a 用于sEMG采集的无线电路设计图。b 走路时大腿和小腿的肌电信号。c 持续步行，大腿和小腿不同时间段的肌电信号和频谱图。d 步行过程中大腿和小腿的sEMG信号平均频率的线性回归分析。平均频率的下降表明肌肉疲劳。e 跑步时大腿和小腿的肌电信号和频谱图。f 深蹲时大腿和小腿的肌电信号和频谱图。g 拉伸时小腿的肌电信号和频谱图。

图6. a 使用原位生物凝胶进行运动疲劳前后的sEMG信号测量。b 左右小腿运动前后的肌电信号和频谱图。c 左右小腿不同恢复时间间隔的肌电信号。d 在运动和休息前后肌肉IMNF（瞬时均值频率）的变化。e 疲劳恢复状态。红色：左小腿，蓝色：右小腿。

图7. a 利用图像和溶血率定量分析评估血液相容性。b 染料测定。c 通过原位生物凝胶培养RS1细胞48h和72h评估细胞的生物相容性。d 在皮肤上涂抹原位生物凝胶两周后皮肤和皮下组织的组织学分析。e 原位生物凝胶植入皮下两周后皮肤和皮下组织的组织学分析。f 原位生物凝胶植入皮下组织两周后，大鼠脏器（心、肝、脾、肺和肾）的组织学分析。

图8. a 用于检测大鼠心脏信号的生物凝胶贴片。b 心脏模型上四个心脏传感器通道示意图。c 心脏贴片粘附在大鼠心脏表面。d 生物凝胶贴片粘附在心脏表面用于信号检测。e 通过结扎诱导大鼠心肌梗死。f，g 健康(f)和心肌梗死(g)大鼠的心脏信号。h 心梗大鼠心电信号的实时心率和状态。i 不同状态的心脏信号。

该研究提出了一款原位导电生物凝胶，并引入了液态到固态转化的概念，使该凝聚快速原位形成并与生物界面无缝集成，同时结合了半互穿网络结构和双重导电机制，使得该凝胶具备优异的机械性能以及电学性能。此外，通过EDS代替水作为溶剂，防止了水分流失带来的不利影响。并且利用该导电生物凝胶开发了一款运动检测设备，能精准捕捉sEMG信号，了解肌肉状态同时评估出肌肉的运动恢复水平。该研究还在原位导电生物凝胶的基础上开发出一款用于心脏信号检测的柔性贴片，该柔性贴片能有效检测出体内心脏信号，展示出其在监测心脏状况方面的潜力。这款原位导电生物凝胶，其液体到固体的转变和原位形成的概念为可穿戴电子设备中生物界面的设计指明了重要方向。

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